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N型有機熱電:ZT>0.3的論證

更新時間:2021-05-24點擊次數:2029

【引言】

過去20年來,“聲子-玻璃-電子晶體”的概念引發了無機熱電材料取得大量進展。與無機材料不同,有機熱電材料具有分子多樣性、機械性能靈活、易于制造等特點,主要是“聲子玻璃”。然而,這些有機材料的熱電性能在很大程度上受到低分子有序度的限制,因此遠不是“電子晶體”。

【成果介紹】

在這里,我們報道了一種分子摻雜的富勒烯衍生物,它的側鏈設計精細,接近有機的“PGEC”熱電材料。利用Linseis薄膜分析儀測量了薄膜的熱導率。該熱電材料具有大于10 S cm−1的優良導電性和小于0.1 Wm−1 K−1的超低熱導率,因此在所有已報道的單主體n型有機熱電材料中,最佳優點系數ZT=0.34(在120°C下)。實現記錄性能的關鍵因素是使用“臂形”雙三甘醇型側鏈,這不僅提供了優異的摻雜效率(約60%),而且在熱退火過程中誘導無序-有序轉變。本文說明了有機半導體作為熱電材料的巨大潛力。

【圖文導讀】

1:側鏈變化和熱退火效應。a不同富勒烯衍生物(PTEG-1,PTEG-2,PPEG-1,F2A)和摻雜劑(n-DMBI)的化學結構;b摻雜濃度為8wt%n-DMBI的不同富勒烯衍生物的室溫電導率隨退火溫度的變化曲線。

 

2:薄膜樣品的熱響應和穩定性。

a原始PTEG-1、PTEG-2和F2A以及摻雜PTEG-2薄膜的變溫橢圓偏振掃描圖;

b不同摻雜富勒烯衍生物在150°溫度下歸一化電導率的演化。

 

3:PTEG-2薄膜的分子組裝。a、 b在(a)120°C和(b)150°C和(C,d)下退火的原始PTEG-2薄膜的2D-GIWAXS圖案,以及相應的線切割和模擬散射線切割(在這兩種情況下,模擬線切割都以線性標度繪制);分子動力學模擬原子解析的PTEG-2分子堆積的代表性快照;單位細胞以藍色突出顯示。

 

4:通過控制摻雜優化熱電參數。室溫下摻雜濃度對摻雜PTEG-2薄膜a電導率,b塞貝克系數,c功率因數的影響。誤差條表示通過測量六個不同樣品的電導率、塞貝克系數和功率因數的平均值的標準誤差。

 

5:與溫度有關的熱電參數。對于摻雜濃度為5wt%的PTEG-2薄膜,在不同工作溫度下的a導電性(紅星代表冷卻至25°C后的導電性),b塞貝克系數(藍色)和功率因數(紅色),c面內導熱系數和d優值,ZT。誤差條(b、c)表示通過最佳擬合得到的塞貝克系數和導熱系數的標準誤差;誤差條(d)代表ZT的相應計算偏差。

 

【結論】

本文將“聲子玻璃電子晶體”的概念應用于n型有機熱電材料,并改變了富勒烯衍生物的側鏈,以實現電子晶體薄膜。我們發現,具有*幾何結構的“臂形”雙三甘醇型側鏈不僅能夠提供高效且熱穩定的富勒烯衍生物的n摻雜,而且在一定溫度下的熱退火過程中可以誘導無序-有序轉變。因此,n-摻雜富勒烯衍生物轉化為接近“有機電子晶體”薄膜,其在所報告的單宿主有機TE材料中表現出*ZT=0.34(在120°C下)。這項工作是一項概念驗證研究,如何將PGEC概念應用于有機TE,并為高ZT熱電器件的“有機電子晶體”的分子設計提供參考。此外,具有超低κ和優良σ的PTEG-2可用于與其他有前途的TE材料(如碳納米管和無機晶體)形成具有可調諧TE特性的復合材料。

 

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